在Octopus指定TDOutput = multipoles参数计算偶极矩时，默认仅给出分子的总偶极矩。有时我们需要各个轨道的偶极矩，但是之前以为Octopus没有提供这个功能，因此尝试研究代码。

通过依次检查函数的调用关系，最终在td_write_multipole()子程序中，发现如下代码，

其中对于逻辑变量resolve_states的判断表明，当其为true时，分别计算各个态的密度（density_calc）以及多级矩；当其为false时，计算总密度（st%rho）的多级矩。

通过查找parse_variable子程序（专门处理输入参数的读取）的调用，在子程序td_write_init中，发现变量resolve_states通过输入参数TDOutputResolveStates进行设置。

进一步地，在Octopus官网中查询到如下信息：

TDOutputResolveStates：用于指定输出结果是否按照态（轨道）给出。参数默认值为No，表示依据总密度计算结果。

目前，该参数仅支持multipoles的计算。

下面以甲烷分子为例，在激光场的作用下，基于TDDFT计算分子的总偶极矩以及各（KS）轨道的偶极矩。

基态

首先进行基态DFT计算，这将是实时计算的初始状态。输入文件如下。

CalculationMode = gs
UnitsOutput = eV_Angstrom
Radius = 3.5*angstrom
Spacing = 0.18*angstrom
CH = 1.097*angstrom
%Coordinates
"C" | 0 | 0 | 0
"H" | CH/sqrt(3) | CH/sqrt(3) | CH/sqrt(3)
"H" | -CH/sqrt(3) |-CH/sqrt(3) | CH/sqrt(3)
"H" | CH/sqrt(3) |-CH/sqrt(3) | -CH/sqrt(3)
"H" | -CH/sqrt(3) | CH/sqrt(3) | -CH/sqrt(3)
%

使用赝势后，分子有8个价电子，因此有4个KS轨道。

时间演化-总偶极矩

现在我们有了时间演化的起点，修改输入文件，使其如下所示：

CalculationMode = td
UnitsOutput = eV_Angstrom
Radius = 3.5*angstrom
Spacing = 0.18*angstrom
CH = 1.097*angstrom
%Coordinates
"C" | 0 | 0 | 0
"H" | CH/sqrt(3) | CH/sqrt(3) | CH/sqrt(3)
"H" | -CH/sqrt(3) |-CH/sqrt(3) | CH/sqrt(3)
"H" | CH/sqrt(3) |-CH/sqrt(3) | -CH/sqrt(3)
"H" | -CH/sqrt(3) | CH/sqrt(3) | -CH/sqrt(3)
%
Tf = 1/eV
dt = 0.002/eV
TDPropagator = aetrs
TDMaxSteps = Tf/dt
TDTimeStep = dt
FromScratch = yes
amplitude = 1*eV/angstrom
omega = 18.0*eV
tau0 = 0.5/eV
t0 = tau0
%TDExternalFields
electric_field | 1 | 0 | 0 | omega | "envelope_cos"
%
%TDFunctions
"envelope_cos" | tdf_cosinoidal | amplitude | tau0 | t0
%
%TDOutput
laser
multipoles
%

计算完成后，生成目录td.general。其中有3个文件：energy、laser和multipoles，后者包含了分子总偶极矩。

laser包含了激光电场，如下图：

时间演化-轨道偶极矩

修改输入文件，添加一个参数，如下所示：

TDOutputResolveStates = yes

计算完成后，目录td.general中有如下几个文件：multipoles-ist0001、multipoles-ist0002、 multipoles-ist0003、multipoles-ist0004，分别为4个轨道的多极矩，结果如下图：

multipoles-istXXXX文件中还包含了“Electronic charge”结果，可用于计算各轨道的电离几率。